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Polímeros de coordenação derivados de octa-4,5-carboxi-ftalocianinas como catalisadores para oxidação da água

Machado, Ítalo Reis

Biblioteca Digital de Teses e Dissertações da USP; Universidade de São Paulo; Instituto de Química 2022-04-27

Acesso online. A biblioteca também possui exemplares impressos.

  • Título:
    Polímeros de coordenação derivados de octa-4,5-carboxi-ftalocianinas como catalisadores para oxidação da água
  • Autor: Machado, Ítalo Reis
  • Orientador: Araki, Koiti
  • Assuntos: Efeito Sinérgico; Eletrocatálise; Ftalocianina; Polímeros De Coordenação; Reação De Evolução De Oxigênio; Coordination Polymers; Phthalocyanine; Electrocatalysis; Oxygen Evolution Reaction; Synergistic Effects
  • Notas: Dissertação (Mestrado)
  • Descrição: O impacto negativo do crescente consumo de energia tem acelerado a busca por fontes de energia alternativas renováveis e ambientalmente corretas, onde a eletrólise da água gerando hidrogênio (e oxigênio), e seu posterior uso em células a combustível, ou diretamente como combustível, se apresenta como uma das mais viáveis. Todavia, o processo global é limitado pela lentidão da reação de oxidação da água. Assim, neste trabalho focamos no desenvolvimento de eletrocalisadores para a reação de evolução de oxigênio (OER) eficientes e baratos, baseados em polímeros de coordenação (CP) gerados pela reação de moléculas de octa-carboxi-ftalocianinas de ferro e de cobalto (MOcPc, onde M = Fe ou Co) por íons de metais da primeira série de transição (Fe, Co e Ni). Nesse contexto, CPs denominados FeOcPc-Fe, FeOcPc-Co FeOcPc-Ni, CoOcPc-Fe, CoOcPc-Co e CoOcPc-Ni foram preparados e caracterizados por espectroscopia UV-vis e FT-IR, análise termogravimétrica, MEV, EDX, WAXS, além de técnicas tais como voltametria cíclica, voltametria de varredura linear e espectroscopia de impedância eletroquímicas, que confirmaram a formação de polímeros amorfos de MPc interligadas através dos seus grupos carboxilatos coordenados bidentadamente aos íons metálicos. Os materiais foram incorporados em eletrodos de pasta de grafite e a atividade eletrocatalítica para OER avaliada em meio alcalino por LSV. Todos os CPs apresentaram melhor desempenho que suas respectivas MPcs, indicando a presença de efeitos sinérgicos, principalmente nos materiais derivados da FeOcPc, onde sedestacou o FeOcPc-Ni que apresentou sobrepotencial de 307 mV a 10 mA cm-2, que se mantiveram constantes por 15 horas de cronopotenciometria. As inclinações de Tafel indicaram que a etapa limitante da OER provavelmente é um processo de desprotonação sem transferência de elétrons. Além disso, foram encontrados evidências da presença de ligações Ni-OH e Ni-OOH por espectroscopia fotoeletrônica de raio-X, indicando que os íons hidróxido e oxi-hidróxido fazem parte da estrutura do CP, completando a esfera de coordenação do Ni(II).
  • DOI: 10.11606/D.46.2022.tde-06092022-130108
  • Editor: Biblioteca Digital de Teses e Dissertações da USP; Universidade de São Paulo; Instituto de Química
  • Data de criação/publicação: 2022-04-27
  • Formato: Adobe PDF
  • Idioma: Português
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