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Eletrocatalisadores para reação de redução do 'O IND.2' visando a produção eletroquímica de 'H IND.2''O IND.2' síntese e caracterização de óxidos metálicos nanoestruturados ('Ta IND.2''O IND.5', Mo'O IND.3', 'Nb IND.2''O IND.5' ou Zr'O IND.2') incorporados em carbono Printex 6L e em grafeno

Jussara Fernandes Carneiro Marcos Roberto de Vasconcelos Lanza

2015

Localização: IQSC - Inst. Química de São Carlos    (T2858R )(Acessar)

  • Título:
    Eletrocatalisadores para reação de redução do 'O IND.2' visando a produção eletroquímica de 'H IND.2''O IND.2' síntese e caracterização de óxidos metálicos nanoestruturados ('Ta IND.2''O IND.5', Mo'O IND.3', 'Nb IND.2''O IND.5' ou Zr'O IND.2') incorporados em carbono Printex 6L e em grafeno
  • Autor: Jussara Fernandes Carneiro
  • Marcos Roberto de Vasconcelos Lanza
  • Assuntos: CATÁLISE
  • Notas: Tese (Doutorado)
  • Notas Locais: Edição revisada - original em acervo restrito
  • Descrição: O uso do peróxido de hidrogênio eletrogerado in situ em Processos Oxidativos Avançados (POAs) é um promissor método para o tratamento de efluentes orgânicos. Neste contexto, o desenvolvimento de materiais mais eficientes para viabilizar a reação de redução do oxigênio (RRO) pelo mecanismo envolvendo a transferência de dois elétrons ainda é de grande importância. O presente estudo objetiva a obtenção e a avaliação da atividade catalítica de nanopartículas de óxidos metálicos, Ta2O5, MoO3, Nb2O5 ou ZrO2, incorporadas em carbono Printex 6L e em grafeno no estudo da redução do oxigênio visando a eletrogeração de peróxido de hidrogênio. A caracterização morfológica e microestrutural desses materiais foi investigada por difração de raios X, microscopia eletrônica de transmissão e espectroscopia de fotoelétrons excitados por raios X. O mecanismo da RRO foi analisado pela técnica do eletrodo de disco-anel rotatório. O carbono Printex 6L apresentou uma eficiência de corrente para a eletrogeração de H2O2 (I(H2O2)%) igual a 65,3% em K2SO4 0,1 mol L-1 (pH =2). Após o tratamento térmico desse substrato pelo método dos precursores poliméricos, a eficiência de corrente aumentou 17,1%, ou seja, I(H2O2)% igual a 76,5%. A modificação do carbono Printex 6L com nanopartículas cristalinas de Ta2O5, MoO3, Nb2O5 ou ZrO2 deslocou o potencial de meia-onda para a RRO para valores menos negativos e aumentou a I(H2O2)%. O Nb2O5/C apresentou a maior I(H2O2)%, 87,1%, enquanto o ZrO2/C deslocou o potencial em 137 mV. O estudo comparativo entre três substratos de carbono para a redução do oxigênio, revelou que o óxido de grafeno reduzido apresentou maior atividade para a RRO comparado ao óxido de grafeno e ao carbono Printex 6L, tanto em eletrólito ácido quanto em eletrólito alcalino
    A modificação do rGO com Nb2O5 ou ZrO2 pelo método hidrotermal aumentou a atividade catalítica desse substrato para a RRO. A maior eletrogeração de H2O2 foi observada na presença do ZrO2. De fato, um aumento de 73,7% para 88,5% em K2SO4 0,1 mol L-1 (pH =2), e de 72,9% para 83,1% em NaOH 0,1 mol L-1, foi observado em rGO e ZrO2-rGO, respectivamente. Além disso, o ZrO2-rGO apresentou menor sobrepotencial para a RRO comparado ao rGO sem modificador. Portanto, a presença das nanopartículas de óxidos metálicos na matriz condutora de carbono amorfo intensificou a atividade catalítica para a eletrogeração do H2O2, tanto em carbono Printex 6L quanto em óxido de grafeno reduzido, indicando o efeito sinérgico entre as nanopartículas e o subtrato de carbono. Consequentemente, os catalisadores avaliados neste trabalho são promissores para a eletrogeração de espécies oxidantes in situ e sua aplicaçao em POAs
  • Data de criação/publicação: 2015
  • Formato: 139 p.
  • Idioma: Português
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