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Espectroscopia de absorção de dois fótons em moléculas orgânicas incluindo efeitos de solvente

Ramos, Tárcius Nascimento

Biblioteca Digital de Teses e Dissertações da USP; Universidade de São Paulo; Instituto de Física 2020-02-13

Acesso online. A biblioteca também possui exemplares impressos.

  • Título:
    Espectroscopia de absorção de dois fótons em moléculas orgânicas incluindo efeitos de solvente
  • Autor: Ramos, Tárcius Nascimento
  • Orientador: Canuto, Sylvio Roberto Accioly; Silva, Daniel Luiz da
  • Assuntos: Absorção De Dois Fótons; Efishg; S-Qm/Mm; Solvatação; Solvation Effects; Two-Photon Absorption
  • Notas: Tese (Doutorado)
  • Descrição: As propriedades eletrônicas relacionadas com o processo de absorção de dois fótons (A2F) em moléculas orgânicas isoladas e em meio líquido foram estudadas buscando caracterizar as transições eletrônicas, modular a intensidade da A2F e propor uma forma de atribuir o valor ao parâmetro de alargamento espectral, incluindo os efeitos de solventes. Os efeitos de solventes foram incluídos utilizando solvatação explícita com Born-Oppenheimer Molecular Dynamics, Dinâmica Molecular Clássica e amostragem de Monte Carlo Metropolis além da solvatação implícita com Polarizable Continuum Model. Utilizando a metodologia Sequential-Quantum Mechanics / Molecular Mechanics avaliamos diferentes procedimentos para convoluir o espectro de A2F e obter a respectiva seção de choque de A2F. Considerando a contribuição das configurações extraídas das simulações moleculares propomos um ajuste da largura total da banda de A2F. Deste ajuste resultou as melhores descrições do valor máximo e da intensidade relativa da seção de choque de A2F da molécula para-Nitroanilina em ambientes líquidos. Uma estratégia utilizando campos eletrostáticos externos para modular a A2F também foi explorada em duas betainas. A presença do campo eletrostático realçou a intensidade da seção de choque de A2F ao mesmo tempo que reduziu a probabilidade de absorção de um fóton (A1F), evidenciando potencial utilização para evitar efeitos espúrios provenientes da A1F em aplicações do processo de A2F. Mostramos para sistemas moleculares grandes que a utilização de métodos semi-empíricos, os quais apresentam baixo custo computacional, pode fornecer descrições mais precisas para as intensidades de A2F, em particular quando excitações duplas são incluídas. Por fim, utilizando simulações moleculares de complexos neutros constituídos por pares iônicos mostramos que a resposta Electric Field-Induced Second Harmonic Generation é modulada pela posição relativa do ânion. Esta dependência ocorre principalmente devido às variações do momento de dipolo e não devido às variações das componentes da primeira hiperpolarizabilidade.
  • DOI: 10.11606/T.43.2020.tde-29022020-111816
  • Editor: Biblioteca Digital de Teses e Dissertações da USP; Universidade de São Paulo; Instituto de Física
  • Data de criação/publicação: 2020-02-13
  • Formato: Adobe PDF
  • Idioma: Português
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