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Eletrocatalisadores formados por nitretos, carbetos e óxidos metálicos para o eletrodo de oxigênio

Pasqualeti, Aniélli Martini

Biblioteca Digital de Teses e Dissertações da USP; Universidade de São Paulo; Instituto de Química de São Carlos 2017-05-26

Acceso en línea. La biblioteca tiene también copias físicas.

  • Título:
    Eletrocatalisadores formados por nitretos, carbetos e óxidos metálicos para o eletrodo de oxigênio
  • Autor: Pasqualeti, Aniélli Martini
  • Orientador: Lima, Fabio Henrique Barros de
  • Materias: Carbeto E Nitreto De Molibdênio; Carbonitreto De Titânio; Eletrocatálise; Espinélio; Orr; Oer; Spine; Molybdenum Carbide And Nitride; Electrocatalysis; Titanium Carbonitride
  • Notas: Tese (Doutorado)
  • Notas locales: Edição revisada - original em acervo restrito
  • Descripción: O desenvolvimento de eletrocatalisadores eletricamente condutores com alta atividade para a reação de redução de oxigênio (ORR - Oxygen Reduction Reaction) e desprendimento de oxigênio (OER - Oxygen Evolution Reaction) é de extrema importância e interesse para dispositivos de eletro-conversão de energia, como as células a combustível e eletrolisadores, que operam tanto em meio alcalino quanto ácido. Em meio alcalino, é possível o uso de metais não nobres e, assim, são viáveis para o uso em larga escala. Em meio ácido, é necessário o uso de materiais estáveis, uma vez que eles são expostos a um ambiente extremamente corrosivo e à altos potenciais, principalmente durante o processo de liga/desliga do dispositivo. Diante disso, este trabalho foi dividido em três linhas de pesquisa: Parte I - estudos de eletrocatalisadores bifuncionais para a ORR e OER em meio alcalino, sendo eles compostos por espinélios de manganês-cobalto em combinação com nanopartículas de ouro (MnCo2O4/Au). Parte II - estudos de eletrocatalisadores alternativos para a ORR em eletrólito ácido, onde foram considerados carbetos e nitretos de molibdênio (Mo2C-MoN) e, oxinitretos de tântalo (Ta-ON). Parte III - estudo de suportes alternativos ao carbono para a ORR em eletrólito ácido, sendo eles compostos por carbonitretos de tântalo e titânio (Ta-CN e Ti-CN). Os resultados da Parte I para MnCo2O4/Au mostraram que houve um aumento significativo na atividade de MnCo2O4 com a adição de ouro para ambas as reações. Foi possível observar que a combinação de nanopartículas condutoras (ouro) com nanopartículas ativas, mas não condutoras (MnCo2O4), é promissora para o desenvolvimento de eletrocatalisadores ativos para uso como eletrodos de oxigênio. Quanto a Parte II, os materiais compostos por Mo2C-MoN foram obtidos por meio da inserção de carbono e nitrogênio com tratamento térmico, na presença de carbono Vulcan e NH3, em alta temperatura. O material nomeado como MoN + Mo2C (molibdato) foi o que apresentou maior atividade catalítica, o que pôde ser atribuído ao menor tamanho de cristalito, maior quantidade da sua fase MoN e ao efeito sinérgico entre MoN e Mo2C, facilitando a ORR em comparação ao nitreto e carbeto de molibdênio puros. Nesta mesma linha de pesquisa, oxinitretos de tântalo foram sintetizados utilizando ureia como fonte de nitrogênio. Foi observado que Ti-Ta-ON apresentou maior atividade catalítica quando comparado aos demais eletrocatalisadores. Já na Parte III, os resultados para carbonitreto de titânio como suporte para a platina (Pt/Ti-CN) mostraram que, além da sua atividade para a ORR ser semelhante à platina suportada em carbono (Pt/C), ele também se mostrou mais estável que Pt/C após a realização de testes de estabilidade.
  • DOI: 10.11606/T.75.2017.tde-14062017-102848
  • Editor: Biblioteca Digital de Teses e Dissertações da USP; Universidade de São Paulo; Instituto de Química de São Carlos
  • Fecha de creación: 2017-05-26
  • Formato: Adobe PDF
  • Idioma: Portugués
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