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Preparação via processo sol-gel de catalisadores a base de níquel na reação de deslocamento gás-água: efeito do ácido fosfotungstico e organosilanos

Encarnación, Renato Antonio Barba

Biblioteca Digital de Teses e Dissertações da USP; Universidade de São Paulo; Instituto de Química de São Carlos 2014-03-14

Acesso online. A biblioteca também possui exemplares impressos.

  • Título:
    Preparação via processo sol-gel de catalisadores a base de níquel na reação de deslocamento gás-água: efeito do ácido fosfotungstico e organosilanos
  • Autor: Encarnación, Renato Antonio Barba
  • Orientador: Rodrigues Filho, Ubirajara Pereira
  • Assuntos: Ácido Fosfotungstico; Organosilanos; Reação De Deslocamento Gás-Água; Sol-Gel; Organosilanes; Phosphotungstic Acid; Water-Gas Shift Reaction
  • Notas: Dissertação (Mestrado)
  • Notas Locais: Edição revisada - original em acervo restrito
  • Descrição: Esta dissertação mostra um estudo preliminar da preparação de precursores catalíticos a base de níquel (II) e de sua conversão em catalisadores de xerogéis contendo níquel (NS), bem como o estudo da sua atividade catalítica na reação de deslocamento gás-água. Esta reação foi escolhida como reação modelo para avaliar a atividade catalítica, em especial frente a adição do ácido fosfotungstico (HPW) como promotor catalítico e de organosilanos como agentes promotores da dispersão do Ni. Foram preparados catalisadores NS e NS-x (x = 0,5; 1; 2; 3; 5 e 10% em massa de HPW) via processo sol-gel. A caracterização estrutural foi realizada utilizando-se as técnicas de Energia Dispersiva de Raios X, Difratometria de Raios X, Redução a Temperatura Programada, Fisissorção de Nitrogênio, Espectroscopia de Absorção de Raios X e Espectroscopia de Absorção na Região do Infravermelho. Os testes catalíticos foram realizados no Laboratório de Catálise Heterogênea do IQSC/USP numa temperatura de 250-425 °C, em uma lin ha de reação acoplada a um cromatógrafo a gás para análises in situ dos produtos reacionais gasosos. Os resultados obtidos da primeira parte mostraram que a adição do HPW até 2% em massa de precursor catalítico leva a uma melhora gradual na atividade catalítica de 10 a 31 % medido pela taxa de conversão do CO. Contudo acima de 2% ocorre uma queda de atividade catalítica resultando num comportamento global da conversão de CO do tipo gaussiano com o máximo em 2%. Para explicar este comportamento um modelo qualitativo é proposto baseado na formação de fosfotungstato de níquel amorfo acima de 2%. Na segunda parte do trabalho, a concentração de HPW foi fixada em 2% e a temperatura de reação em 425 °C e foram adicionados organosilanos nitrogenados (amino e nitrila) para avaliar a sua capacidade de funcionar como agentes de dispersão do cátion metálico no precursor híbrido (Ormosil) e do metal no catalisador. O catalisador proveniente do precursor contendo grupo amina possui maior atividade catalítica que aquele contendo nitrila, porém ambos possuem menor atividade que o xerogel catalítico obtido de precursores sem grupos nitrogenados. Contudo, os catalisadores preparados a partir de Ormosils mostravam-se estáveis ao longo do tempo da reação estudada quando comparados com os xerogeis NS-x.
  • DOI: 10.11606/D.75.2014.tde-27082014-092235
  • Editor: Biblioteca Digital de Teses e Dissertações da USP; Universidade de São Paulo; Instituto de Química de São Carlos
  • Data de criação/publicação: 2014-03-14
  • Formato: Adobe PDF
  • Idioma: Português
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