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Compostos de rutênio(II) e ferro(II) com imonas tetradentadas n-heterocíclicas estudo espectroscópico, comportamento eletroquímico e reatividade

Vagner Roberto de Souza Henrique Eisi Toma

2002

Localização: CQ - Conjunto das Químicas    (T 546.345 S729c )(Acessar)

  • Título:
    Compostos de rutênio(II) e ferro(II) com imonas tetradentadas n-heterocíclicas estudo espectroscópico, comportamento eletroquímico e reatividade
  • Autor: Vagner Roberto de Souza
  • Henrique Eisi Toma
  • Assuntos: COMPOSTOS DE COORDENAÇÃO (ESTUDO); RUTÊNIO (ESTUDO); FERRO (ESTUDO); FOTOQUÍMICA; CATÁLISE
  • Notas: Tese (Doutorado)
  • Descrição: Nesta tese, estudou-se a química de uma série de complexos de rutênio(II) e ferro(II) com bases de Schiff N-heterocíclicas obtidas por reações de condensação da 1,3-diaminopropano (ou L-histidina) com 2-acetilpiridina (ou acetilpirazina). A reação do precursor Ru´ClIND.3´.´3HIND.2´O com o ligante N,N'-bis(7-metil-2-piridilmetileno)-1,3-diiminopropano (bapydip) e LiCl, em etanol, gerou o complexo de rutênio(II) trans-[Ru´Cl IND.2´(bapydip)]. Os resultados de análise elementar e RMN ´ANTPOT.1H´ são coerentes com a fórmula proposta. Na presença de água, o trans-[Ru´CL IND.2´(bapydip)] converte-se espontânea e quantitativamente na espécie trans-[Ru(´OH IND.2´)´ IND.2´(´bapydip) POT.12+´ a qual exibe eficiente atividade catalítica para a epoxidação do ciclo-hexeno na presença de iodosilbenzeno (PhlO). O novo complexo trans-[RuCl(NO)(bapydip)](´PFC IND.6´)´ IND.2´ foi obtido pela adição de quantidade estequiométrica de íons nitrito a uma solução ácida do trans-[Ru´Cl IND.2´(bapydip)]. Os resultados apresentados neste trabalho demonstram que o nitrosilo complexo de rutênio(II) e suscetível à reações de adição na presença de uma variedade de nucleofilos e que o potencial de redução do trans-[RuCl(NO)(bapydip)](´PF IND.6´)´ IND.2´ é biologicamente acessível. Ensaios fotoquímicos com o trans-[RuCl(NO)(bapydip)](´PFC IND.6´,)´IND.2´ indicam a formação das espécies NO e trans-[Ru(´OH IND.2´)´ IND.2´(bapydip)]´POT.2´. A interação do Fe(Cl´O IND.4´)´ IND.2´.´6H IND.2´O com as bases
    de Schiff leva à formação dos complexos de ferro(II) trans-[Fe(´CH IND.3´´CN) IND.2´(L)](´Cl´0 IND.4´)´ IND.2´ (L- = bapydip, bapzdip) e [Fe(apyhiSt)´ IND.2´](Cl´O IND.4´)´ IND.2´. Estes compostos foram caracterizados pelas técnicas de análises elementar voltamétria cíclica, espectroscopia UV/Vis, Mossbauer e RMN ´ANTPOT.1H´. No espectro eletrônico dos compostos de ferro(II) observa-se duas bandas intensas na região de 520 e 620 nm ) atribuídas as transições de transferência de carga (MLCT). Os complexos de ferro(II) sofrem reações de substituição na presença de 2,2'-bipiridina (bpy) gerando a espécie [Fe(´bpy) IND.3´,]´ POT.2+´, de acordo com um comportamento de pseudo-primeira ordem. A dependência das constantes de velocidade em relação a [bpy] sugere um caráter dissociativo para tais reações de substituição. Além disso, o complexo poliimínico trans-[Fe(´CH IND.3´´CN) IND.2´(bapzdip)](Cl´OIND.4´)´IND.2´ reage com cis-[Ru(bpy)´IND.2´´ClIND.2´] gerando o composto trinuclear {(´CH IND.3´CN)´ IND.2´Fe(bapzdip)[Ru(bpy)´IND.2´Cl]´IND.2´}(´PF IND.6´)´ IND.4´, o qual foi caracterizado por espectroscopia eletrônica, RMN e voltamétria cíclica
  • Data de criação/publicação: 2002
  • Formato: 162 p.
  • Idioma: Português
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