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Fibras de carbono modificadas com a álcool desidrogenase para o estudo da bioeletroxidação do etanol utilizando espectrometria de massas diferencial eletroquímica (DEMS)

Souza, João Carlos Perbone De

Biblioteca Digital de Teses e Dissertações da USP; Universidade de São Paulo; Instituto de Química de São Carlos 2017-11-21

Acesso online

  • Título:
    Fibras de carbono modificadas com a álcool desidrogenase para o estudo da bioeletroxidação do etanol utilizando espectrometria de massas diferencial eletroquímica (DEMS)
  • Autor: Souza, João Carlos Perbone De
  • Orientador: Crespilho, Frank Nelson
  • Assuntos: Álcool Desidrogenase; Bioeletrocatálise; Fibras Flexíveis De Carbono; Oxidação De Etanol; Alcohol Dehydrogenase; Bioelectrocatalysis; Ethanol Oxidation; Flexible Carbon Fibers
  • Descrição: Para a bioeletrocatálise de oxidação de etanol, a alteração da superfície eletródica e a otimização do processo de imobilização enzimática se fazem necessárias. Neste cenário, as fibras flexíveis de carbono (FFC) merecem destaque, pois além de sua superfície ser facilmente modificada devido à presença de carbono sp2, as mesmas possuem alta resistência mecânica e elasticidade, combinadas com a alta condutividade elétrica e térmica. Nesta tese de doutorado, apresenta-se como obter bioeletrodos de FFC modificadas com a enzima álcool desidrogenase (ADH) NAD-dependente, visando também aprimorar a oxidação da coenzima NADH (dinucleotídeo de nicotinamida e adenina). Os resultados mostram que quando as FCF são previamente submetidas a um tratamento oxidativo em meio ácido (KMnO4/H2SO4), obtém-se bioeletrodos estáveis, robustos e com alta área superficial. Além disso, observou-se que esses eletrodos possuem grupos funcionais contendo oxigênio que auxiliam na bioeletrocatálise de oxidação do etanol. Presume-se que presença de grupos quinonas seja responsável por facilitar a regeneração da coenzima, ou seja, estes grupos atuam decisivamente na oxidação do NADH. A alta qualidade dos bioeletrodos possibilitou manter a atividade catalítica da ADH por longo prazo, propriedade essa crucial para o estudo da oxidação do etanol acoplada à espectrometria de massas (DEMS). Devido a este estudo, foi possível observar concomitantemente a regeneração da coenzima (NADH -> NAD+) e a geração de acetaldeído como produto de bioeletroxidação do etanol, ambos em estado estacionário. Em suma, o estudo aqui apresentado introduz uma abordagem que combina não só o desenvolvimento de fibras de carbono tratadas quimicamente para aplicação em bioeletrocatálise, mas também um foco inédito no acoplamento entre a espectrometria de massas e a bioeletroquímica para a resolução de mecanismos enzimáticos.
  • DOI: 10.11606/T.75.2018.tde-16012018-102941
  • Editor: Biblioteca Digital de Teses e Dissertações da USP; Universidade de São Paulo; Instituto de Química de São Carlos
  • Data de criação/publicação: 2017-11-21
  • Formato: Adobe PDF
  • Idioma: Português
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